化学反应的发生如同“翻山越岭”。分子和原子需要像“登山者”一样攀登过能量壁垒这座“高山”，才能转换为新的物质。在传统的化学反应过渡态理论中，反应主要沿着最小能量路径进行，就像“登山者”通常要找到最低的山脊线越过高山，以此消耗最少的能量。

在某些化学反应中，分子可能会从山峰外围“绕远”，从微观的角度看，原子或者基团不会立即从分子中断开，而是在分子附近“晃荡”，忽远忽近，就像宇航员在太空“漫游”一样，最终形成与传统化学反应不同的产物，这就是漫游反应。

21世纪初，科学家第一次发现漫游反应。此后，针对漫游反应机理的解析一直局限于分子的低电子态和基态。由于分子只有吸收极紫外光的高能量光子才可以到达高激发态，而高亮度、可调谐极紫外光源十分缺乏，分子达到高激发态时是否存在漫游反应一直未得到证实。

大连相干光源的出现使难题迎刃而解。大连相干光源是该团队联合上海应用物理研究所研制的我国第一台极紫外自由电子激光，也是全球唯一运行在极紫外波段的自由电子激光用户装置。通过大连相干光源输出高亮度、波长可以调谐的极紫外光，可以激发任何分子到特定的高激发态。

袁开军研究员和杨学明院士团队从事分子光化学反应研究多年，始终坚信分子在高激发态存在漫游反应，“在研制大连相干光源的时候我们团队就提前自主布局了几个研究方向，星际分子光化学就是其中之一，”袁开军说，“可以说，大连相干光源打开了研究分子高激发态反应机理研究的大门。”

团队利用大连相干光源制备了高激发态的二氧化硫分子，并结合自主研制的高分辨离子成像技术探测了激发态氧气产物的量子态分布。实验发现，二氧化硫分子在133纳米波段附近解离产生的激发态氧气产物呈现两种振动量子态分布。

随后，傅碧娜研究员和张东辉院士团队利用自主发展的高精度激发态势能面构建方法和产物量子态分辨的动力学计算，精确重现了实验所观测到的现象，揭示了高激发态的二氧化硫分子可以通过漫游反应产生高振动态分布的氧气产物，而传统的最小能量路径只产生低振动态分布的氧气产物。实验和理论结果的一致，证实了高激发态漫游反应通道的存在，表明了漫游反应在化学反应中普遍存在。

“通过这项研究，我们对以往化学反应的理论产生了新的认知，很多传统化学反应理论无法解释的现象都有可能用漫游反应机理得到解释，这将提升人们对化学反应本质的进一步理解。”杨学明院士说，“每一次基础研究的突破，都扩展了人类认知的边界，扩充了人类的知识储备。”

据了解，下一步科研团队将利用大连相干光源开展更多分子的极紫外光化学研究，深入理解分子光化学过程在宇宙分子演化和生命起源所起的作用，同时推动科学家发展新的理论模型和计算方法，以此来更精准地描述和预测化学反应。

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